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贵金属表面等离激元 M. Rocca, Surf. Sci. Rep. 22 , 1-71 (1995) 对于贵金属，负色散 的情况不再存在，在 可探测的波矢范围内， 总是呈现正色散。 31 Ag 的 Surface Plasmon 色散曲线 线性系数的解释 d-band 的存在对 Surface Plasmon 的影响： 1. Band-structure effects. —— different nonlocal density-density response function from that of the simple metal. 2. Mutual s-d electron polarization. —— the influence of the 4d electrons is represented via the same local dielectric function ε d ( ω ) as in the bulk. 32 Band-structure effects ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? i r r r r f f r r k k k k k k k k k k ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) , , ( * * , 1 ) , ( ) , , ( ) , ( 1 3 1 ? ? ? ? r r r r d r n scf ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 对于没有 d-band 存在的简单金属，ψ k (r) 和ε k 分别只是 s-band 近自由电子的单粒子波函数和其对应的单粒子能量（可以由凝胶 模型通过 LDA 求出）。 ? 对于有 d-band 存在的贵金属， ψ k (r) 应该为 s-d band 发生杂 化后，形成的新的单粒子波函数，所以 d-band 的具体能带结构很 重要。但是这种情况下求解非常困难，目前还没有人尝试过。 微观描述的关键 33 z d = 0 ? , Re d ⊥ ( ω s ) = 1 a.u. , Re d // = 0 z d = -0.8 ? , Re d ⊥ ( ω s ) = -0.77 a.u. , Re d // = 3.17 a.u. s-d 相互极化模型对 Surface Plasmon 色散曲线线性系数的解释 34 ? 在 Q=0, Surface plasmon 的经典理论给出正确的振 荡频率：ω s * (0) 。 ? 要得到 Surface plasmon 的色散关系ω s (q) ，必须利 用其微观理论。 ? Surface plasmon 的色散关系中线性系数由 d ⊥ 和 d // 的相对大小来决定。 ? 贵金属 ( 如 Ag) 的 positive initial slope 可以由所谓的 s-d 相互极化模型来解释，且线性项的有效范围为： q<0.05 ? -1 。 35 休息 15 分钟 36 金属薄膜的表面等离激元 1. 薄膜材料具有两个界面，这两个界面都会有等离 激元出现，从而会发生耦合； 2. 金属薄膜内的电子由于受到两面限制，其能量会 发生量子化，从而形成子能带。 3. 金属薄膜的厚度可调，这为表面等离激元的调控 提供了一种精确的手段。 37 模型（ Non-retarded regime ） Vacuum Metal substrate Metal films z d 0 根据麦克斯维方程，这三个区域内的电势分别可以表示为： m ? c ? v ? x 1 v ? ? 2 2 1 c c ? ? ? ? ? 2 2 1 m m ? ? ? ? ? 38 代入： 金属薄膜的等离激元模式 39 几种极限情况 40 Free-standing Ag 薄膜的表面等离激元 Z. Yuan and S. Gao, Phys. Rev. B 73 , 155411 (2006) + - + - + - + + - + - + - + - + - + - + - + - + - + - + 对称模式 反对称模式 41 表面等离激元的杂化理论 E. Prodan et al. Science 302 , 419 (2003) 42 表面等离激元的探测 ? 电子 ： – 高分辨电子能量损失谱 – 扫描隧道显微谱 ? 光子： – 光学吸收 / 反射谱 – 近场光学显微镜 43 电子能量损失谱仪 s s i i s i loss k k q E E E ? ? sin sin