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"fide DDissertation
Gao;Ph
摘要
本论文系统地研究了CCl2自由基激光诱导荧光光谱和激发态CCl2
自由基猝灭动力学。顺其自然地将论文分成两大部分。在第一部分,我
们利用脉冲直流高压放电法产生CCl2自由基,结合超声射流冷却条件
下的LIF技术研究了CCl2自由基的激光诱导荧光激发谱。在第二部分,
利用脉冲直流放电和LIF法研究了激发态CCl2自由基被取代甲烷类、
烷烃类、醇类、酮类、胺类以及无机类共计四十余种分子猝灭的动力学。
,
,,获得的主要成果如下:
t
CCI:自由基的激光诱导荧光研究:
1.采用对CCl4/Ar混合气体脉冲直流放电的方法获得了生成稳定且数密度
足够的CCl2自由基;解决了直流放电过程中产生的其它碎片(主要是
c2自由基)对CCl2自由基的LIF信号干扰的问题。
A
2.研究了超声射流冷却CCl21Bl—x1Al激光诱导荧光激发谱,系统标
识了9个带系,81个振动带,其中56个振动带是我们新标识的。通过
K一结构分辨谱的分析,对722条转动子谱带进行了归属,得到了激发
A
态CCl2
1BI的两个全对称振动模式的振动频率、非谐性常数和转动常
数差值。
3.通过CCl2自由基的超声射流LIF谱与常温下压力为l
Torr左右的LIF
IIl
D.Dissertation
YideGao:Ph
cm~。此
谱相结合分析,初步证实CCl2自由基电子态带源为17255.04
A1Bl的荧光曲线呈单指数衰减,
外,在超声射流条件下,激发态CCl2
测得无碰撞CCl2A‘Bl的荧光寿命为0.83±0.03ps。
激发态CCI:自由基的猝灭动力学研究:
l 基于产生和检测CCl2自由基的方法和原理,我们建立了一套脉冲直流
放电一激光诱导荧光法研究激发态自由基猝灭动力学的装置。实验结
果证明,这套装置是切实可行的,尤其是放电腔的设计,具有独创性的
工作,由于它的稳定有效而可靠的放电产生自由基,我们进行了一系列
的工作。
A
2实验发现,在猝灭剂存在时,激发到CCl21Bl态以后观察到的荧光衰
减曲线呈双指数特性,与超声射流冷却条件下的单指数结果比较,得出
双指数衰减特性是由碰撞引起的分子内能量转移之外在表现的结论。结
1A卜A
合理论分析,我们提出了三能级的动力学模型来处理CCl2(X 1Bl
和a3Bi)体系,分别获得A‘Bl和a3Bi的猝灭速率常数KA和K。。
3 X
基电子态CCl21Al自由基被541.52
nm激光激发到A
1BI(0,4,0)振动能
级,通过检测在取代甲烷类、烷烃类、醇类、酮类、胺类以及无机类分
子存在时它的时间分辨荧光信号,测出了室温下不同猝灭剂分子对激发
态A1BI(0,4,o)fi溯a3Bt能级的猝灭的总包速率常数KA和Ka。除02、
N2、NO、CH4和CCl4分子体系外,首次获得了一系列分子体系的速率
常数,得出了一些猝灭速率常数与猝灭剂性质关系的规律。
4通过改变激发波长,使CCl2自由基激发到电子激发态的不同振动态,
研究电子激发态的不同振动态被猝灭剂猝灭的动力学行为,获得了总包
YidcGaO: PhDDissertation
猝灭速率常数与振动
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