大气环境：chapter6-空气质量模式.ppt

近地面人为(a)和生物(b)SOA分布 人为SOA高值区(>6μg m-3)集中在我国中部和北部; 生物SOA高值区出现在长江中下游地区(Lin et al., 2016, AE, 124: 176-185.)。 北京、固城人为和生物SOA月均垂直分布 人为和生物SOA垂直分布相似, 高SOA主要出现在4km以下(Lin et al., 2016, AE, 124: 176-185.)。 北京人为SOA中各地源贡献随时间变化 北京贡献: 6.1% ~ 44.4% (均值 20.9%); 河北北部贡献: 3.2 ~ 39.5% (均值18.3%); 河北中部、东北、内蒙古、山东、天津(含香河)分别平均贡献 10.8%、7.5%、6.9%、7.8%、4.8%。说明北京人为SOA主要来自外地 (Lin et al., 2016, AE, 124: 176-185.)。 北京生物SOA中各地源贡献随时间变化 北京贡献: 4.5 ~ 29.6% (均值12.6%); 北京大部分生物SOA来自外地。内蒙古贡献: 2.7–32.4% (均值19.0%); 河北北部贡献: 1.7–43.1% (均值14.8%); 东北贡献: 0.1–32.8% (12.2%)。中国之外贡献: 3.9–47.3% (15.5%), 可能与南亚各国VOCs氧化后经强夏季风到达中国 (Lin et al., 2016, AE, 124: 176-185.)。 网址 IUPAC: http://www.iupac-kinetic.ch.cam.ac.uk/ A. 敏感性和不确定性分析 1. 化学机制或模块独立敏感性测试 气相化学机制不确定性(反应速率、生成量)对城区O3模拟影响25%~50%(1σ), 对郊区O3模拟影响15%~20% (Russell & Dennis, 2000, AE, 34: 2283-2324.)。 NO2光解率和OH + NO2 → HNO3反应速率的不确定性对O3模拟影响显著, HCHO + hν → 2HO2 + CO 反应速率不确定性对O3模拟影响较大 (Russell & Dennis, 2000, AE, 34: 2283-2324.)。 化学过程对PM2.5贡献(%) 冬 春 夏 秋 除冬季外, 化学过程贡献?40%, 要控制PM2.5,就必须控制其主要前体物, 如NOx、SO2、NH3、VOCs等 (李健等, 2013, 气候与环境研究, 18 (4): 472-482.)。 化学过程对硝酸盐影响 冬 春 夏 秋 Δ: (有化学过程 - 无化学过程), Δ PNO3×100%/ Δ PM2.5 冬夏降水 & 干沉积速度差异, 可能是近地面硝酸盐浓度冬高夏低原因 (李健等, 2013, 气候与环境研究, 18 (4): 472-482.)。 2. 物理过程参数化敏感性 干沉积速度的不确定性影响污染物模拟浓度绝对大小(Meyers & Baldocchi, 1988, Tellus, 40B: 270-284; Padro et al., 1993, AE, 27: 2239-2242; Massman et al., 1994, JGR, 99: 8281-8294; Russell & Dennis, 2000, AE, 34: 2283-2324.)。 垂直输送过程处理方法影响局地O3模拟浓度(Russell & Dennis, 2000, AE, 34: 2283-2324.)。 3. 数值算法的敏感性 二十世纪八十年代中期以来, 数值求解方法取得重大进展。与参考方法相比, 误差相对较小的数值计算方法已成功应用于空气质量模式(Odman et al., 1992, AE, 26: 1783-1789; Dabdub & Seinfeld, 1994, AE, 28: 3369-3385; Winkler & Chock, 1996, EST, 30: 1163-1175.), 且参考方法应用于空气质量模式已成为现实, 如, SMVGEAR(稀疏矩阵矢量化GEAR)方法(Jacobson & Turco, 1994, AE., 28: 273-284.)。 平流过程求解方案对O3模拟峰值影响≤10%, 化学过程求解方案对O3模拟影响不大(Russell & Dennis, 2000, AE, 34: 2283-2324.) 。 4. 模式结构的敏感性 模式水平分辨率5km和10km 美国Los Angeles地区O3模拟很相近, 但为20km时O3模拟有较明显差异(Kumar et al., 1994,JGR, 99: 5385-5397. ); 水平分辨率提高时, 美国东北人口稠密地区O3模拟峰值有些偏高(Kum