大气环境：chapter9-对流层臭氧 (一).ppt

近地面O3浓度变化 全球化学模式计算北半球近地面O3 [Lelieveld & Dentener, JGR, 105(D3): 3531(2000)] Volz & Kley, Nature 332: 240 (1988) 近地面O3观测 1860 1993 2025 O3主要外场观测实验 Solomon et al., Atmos Env. 34: 1885(2000); Hoell et al., JGR 101: 1641(1996); Chou et al., JGR 114, D00G01, doi:10.1029/2008JD010446 (2009); 周秀骥, 中国地区大气臭氧变化及其对气候环境的影响, 气象出版社(1996)。 PEM-West A & B CAREBeijing-2006 中国地区大气臭氧变化及其对气候环境的影响 O3主要外场实验重要进展(1) 1995年8月1日06:00EST Gettysburg, PA飞机观测O3、NOy浓度和气温、高层风 [Hidy, Atmos. Env. 34: 2001 (2000)] 1998、1999年11月英国6站点夜间Ox和NOx平均浓度变化 [Clapp & Jenkin, Atmos. Env. 35: 6391 (2001)] 再次确认O3累积为多尺度相互作用的结果, 辐合区形成、深对流、陆地与大水域环流以及复杂地形上空气流对O3和其它主要污染物均有重要影响 [Solomon et al., Atmos. Env. 34: 1885 (2000)]。 O3主要外场实验重要进展(2) Roselle & Schere, JGR 100: 22929(1995) A 夏季AVOC(A)、BVOC(B)与NOx协同贡献(ppb)[屈玉等, 中国环境科学 29: 337 (2009)] 特定地域生物VOCs源的重要性已确认[Schere & Hidy, Atmos. Env. 34: 1853 (2000)]。 B O3主要外场实验重要进展(3) Hanna et al., Atmos. Env. 32: 3619 (1998) 污染源的不确定性是源为基础的空气质量模式模拟/预测O3不确定性的主要原因[Solomon et al., Atmos. Env. 34: 1885 (2000)]。 人为VOCs源不确定性对化学组分影响 Zhang et al. (2009)AVOCs源不确定性±68%。表5隐含表明当AVOCs源低估68%, 日均和时均SOA浓度会明显低估, 日均和时均无机和有机气溶胶浓度的显著低估可能导致云凝结核的低估以及局地和区域辐射量的高估。Wang et al. (2014) Adv. Atmos. Sci., 31: 1331-1342. O3主要外场实验重要进展(4) 1994年8月POPCORN 实验DOAS与LIF观测对比, 实点代表风向不利于比较实验的观测值 [Hofzumahaus et al., J. Atmos. Chem. 31: 227 (1998). R2 = 0.72 R2 =0.81 广泛应用的观测仪器 [Parrish & Fehsenfeld, Atmos. Env. 34: 1921 (2000)] 观测设备显著改善: 可观测O3多数前体物、光化学过程产物及中间产生的短寿命物种, 包括自由基(OH、HO2、RO2、NO3)、NOy、HONO、PAN、HNO3、NH3、硝酸盐等 [Solomon et al., Atmos. Env. 34: 1885 (2000)]。 观测资料为基础的分析方法 对流层OH与太阳紫外辐射紧密相关 Rohrer F. & Berresheim H., Nature 442, |doi:10.1038/nature04924 (2006) OH形成及其化学过程 Wennberg P. O., Nature 442, 13 July 2006. NO3自由基观测 Site NO3 (ppt) t (s) Removal Equipments Summer Continental boundary layer Lindenberg 5.7 130 Reaction of NO3 DOAS (10km) 1998 (May-Sep.) Lindenberg 5.0 75 N2O5 loss on aerosols DOAS (10km) 1998 (Mar.-Apr.) Fraser Valley (polluted) 34 DOAS (3.34km) 2001 Boulder 17 CRDS 2001 Marine boundary layer Tenerife 8 DOAS (9